近日，我校陈义旺/黄增麒教授团队通过引入三苯基磷酸酯（Tri-PyPA）调控宽禁带钙钛矿的Br/I竞争结晶动力学与阳离子分布，实现了相均匀性与缺陷钝化的协同提升，突破了传统宽禁带钙钛矿器件效率与稳定性难以兼顾的瓶颈。相关研究成果以《Competitive Crystallization Modulated Phase-Homogeneous Wide-Bandgap Perovskites for Monolithic Perovskite-Organic Tandem Solar Cells》为题，发表于国际顶级期刊《Advanced Materials》（影响因子：26.8）。江西师范大学为本文第一完成单位，江西师范大学博士研究生叶钱为本文第一作者，黄增麒教授和陈义旺教授为共同通讯作者。

具有可调带隙的宽带隙（WBG）钙钛矿可以与有机太阳能电池集成以构建叠层太阳能电池（TSCs），使器件能够超越Shockley-Queisser效率极限。然而，WBG钙钛矿中的离子失配和结晶动力学会引发不均匀的相分布和缺陷。在这项工作中，利用三苯基磷酸酯（Tri-PyPA）来调控Br/I竞争结晶和组分分布。Tri-PyPA与PbBr₂的优先配位降低了Pb²⁺的有效电荷，并改变了Pb²⁺与Br⁻/I⁻离子之间的静电相互作用。它抑制了结晶过程中高扩散性（富Br）组分的快速迁移。同时，Tri-PyPA通过H…O=P相互作用与甲脒阳离子形成六元氢键环结构以稳定阳离子。π-π共轭使Tri-PyPA能够在（100）晶面上形成致密的分子覆盖，显著减少非辐射复合并提高离子迁移能垒。均匀的WBG钙钛矿将1.72 eV和1.84 eV器件的效率分别提高到创纪录的21.39%和19.64%。未封装的器件在光照1100小时后仍能保持其初始效率的95%。冠军钙钛矿-有机TSC的效率达到26.11%（认证效率25.07%），并在连续运行1000小时后保持其初始效率的80%。

原文链接https://doi.org/10.1002/adma.202511781

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